电化学氧化提纯纳米碳管

 

引言

在研究和应用前必须对纳米碳管进行必要需要纯化处理;

常规方法缺乏必要判据来确定无定形碳去除是否完成;

提出电化学氧化方法来提纯单壁纳米碳管。

 

实验

标准三电极过程示意图:对电极发泡镍,参比电极Hg/HgO,工作电极压在两片发泡镍中间原始单壁纳米碳管;电解液6 mol.L-1 KOH;室温和常压。

 
结果

初始单壁纳米碳管(a)、覆盖无定形碳层纳米颗粒(b)、覆盖了石墨层结构纳米颗粒(c)和同时覆盖了无定形和石墨层状结构纳米颗粒(d)的HRTEM照片

 
循环伏安氧化除去无定形碳
电化学循环伏安氧化处理曲线
 

单壁纳米碳管XPS曲线 循环伏安氧化处理前 C1s(a)和O1s(b) ,处理后C1s(c)。sp2/sp3比例增加表明单壁纳米碳管中无定形碳在循环伏安氧化处理过程中去除。

 

提纯单壁纳米碳管的HRTEM照片和初始(a),仅HCl处理(b),40次循环伏安氧化和HCl处理(c),80次循环伏安氧化和HCl处理(d),120次循环伏安氧化和HCl处理(d)的单壁纳米碳管热分析曲线。

 
去除无定形碳效果的判断

单壁纳米碳管电极循环伏安(a) 循环伏安氧化 (b) 循环伏安和HCl处理。HCl处理没有出现氧化还原过程,表明说明样品中不存在与金属纳米颗粒相关的氧化还原反应。

 

80次循环伏安氧化单壁纳米碳管在0和-1.2V的Ni 2p3/2和Fe2p3/2XPS分析。在循环氧化中-1.0V附近还原峰和在-0.5V氧化峰是Fe金属和Fe(Ⅱ)氧化物、 Fe(Ⅱ)氧化物和Fe(Ⅲ)氧化物以及Ni和Ni(Ⅱ) 氧化物之间出现电化学氧化还原反应。

 

小结

 
项目符号

循环伏安氧化是一种通过氧化处理来提纯单壁纳米碳管。通过施加更高电势可对氧化处理放大。

项目符号

通过Ni和Fe不纯物氧化还原反应出现的氧化还原峰可用作除去无定形碳的判据。当氧化还原峰不发生改变时表明无定形碳完全除去。

项目符号

与气相氧化和液相氧化相比,电化学提纯单壁纳米碳管优点是可实时监控。

项目符号

通过sp3/sp2碳含量的XPS分析是可用和简单方法来确定单壁纳米碳管中无定形碳含量的数量。

 

更多信息可参考:Chem. Mater., 16: 5744-5750, 2004